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May 10, 2023

Impactos marcantes de condições transitórias na produção potencial de aerossóis orgânicos secundários durante a oxidação rápida de escapamentos de gasolina

npj Clima e Ciência Atmosférica

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Número do artigo: 59 (2023) Citar este artigo

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A emissão de veículos é uma das principais fontes de aerossóis orgânicos secundários atmosféricos (SOA). A condição de direção é um fator crítico de influência para a produção de SOA veicular, mas poucos estudos revelaram a dependência das condições de direção do mundo real em rápida mudança. Aqui, um sistema de reator de fluxo de oxidação de resposta rápida é desenvolvido e implantado para quantificar o potencial de formação de SOA sob condições transitórias de condução. Os resultados mostram que o fator de produção SOA varia em ordens de magnitude, por exemplo, 20–1500 mg kg-combustível–1 e 12–155 mg kg-combustível–1 para veículos China V e China VI, respectivamente. Verificou-se que alta velocidade, aceleração e desaceleração promovem consideravelmente a produção de SOA devido a emissões gasosas orgânicas mais altas causadas pela emissão de combustível não queimado ou combustão incompleta. Além disso, os veículos China VI reduzem significativamente o potencial de formação de SOA, o rendimento e os picos de aceleração e desaceleração. Nosso estudo fornece uma visão experimental e parametrização na formação de SOA veicular sob condições transitórias de direção, o que beneficiaria simulações de SOA de alta resolução no tempo na atmosfera urbana.

A emissão de veículos contribui com uma parcela significativa do material particulado atmosférico (PM), afetando a visibilidade do ar, a saúde humana e o clima global1,2,3. Os veículos emitem tanto aerossóis primários contendo carbono preto e aerossol orgânico primário (POA) quanto compostos orgânicos gasosos, como compostos orgânicos voláteis (VOCs) e VOCs semi/intermediários (S/IVOCs), que podem ser convertidos em aerossóis orgânicos secundários (SOA ) por oxidação atmosférica4,5,6. Medições recentes mostraram que a formação de SOA do escapamento de veículos a gasolina em áreas urbanas tem sido um contribuinte dominante para a massa de aerossol orgânico, superando em muito a contribuição de POA7,8.

Estimar a contribuição do escapamento do veículo para o SOA atmosférico geralmente envolve precursores identificados, como aromáticos de anel único, isopreno e n-alcanos9. No entanto, essas espécies de VOCs explicam apenas uma fração relativamente pequena da massa de SOA medida em estudos laboratoriais anteriores10,11. Uma grande formação de SOA é contribuída pela mistura complexa não resolvida de vapores orgânicos no escapamento do veículo12,13,14. Além disso, os estudos de parametrização ou modelagem da produção de SOA veicular carecem de relatórios15. A contribuição das emissões veiculares para a carga atmosférica de SOA permanece incerta16,17.

Vários fatores influenciam a formação de SOA do escapamento do veículo, como tipos de combustível, tecnologia do motor, padrões de emissão e condições de operação. Entre todos os fatores de influência, foi relatado que as condições operacionais desempenham um papel crucial na produção de SOA veicular, uma vez que a emissão de gases orgânicos varia drasticamente com as mudanças na direção do veículo18. Por exemplo, uma simulação fotoquímica in-situ revelou que a produção de SOA do escapamento de um veículo a gasolina em marcha lenta era cerca de 20 vezes maior do que em condução em cruzeiro19. Além disso, uma medição on-line recente de VOCs não metano nas emissões de escape mostrou que a composição dos vapores orgânicos mudou rapidamente com a condição transitória de direção20. Assim, as condições de direção dos veículos que mudam rapidamente podem levar a uma ampla variação na produção de SOA durante curtos períodos de tempo. No entanto, a maioria dos estudos anteriores enfocou as influências de diferentes condições de cruzeiro ou ciclos de direção, em vez de condições transitórias, na produção de SOA do escapamento do veículo19,21,22,23. Poucas pesquisas anteriores quantificaram com sucesso os impactos das condições transitórias, em parte porque a simulação experimental da rápida oxidação do escapamento do veículo é desafiadora.

A simulação do reator de fluxo de oxidação (OFR), que pode obter o potencial SOA em alguns minutos sob um alto nível de oxidantes (especificamente o radical hidroxila, OH), oferece uma oportunidade para estudar os precursores SOA de reação rápida24,25. Por exemplo, um reator de fluxo amplamente adotado, a câmara de massa de aerossol potencial (PAM), foi desenvolvido e usado em medições de foto-oxidação. No entanto, é difícil para o PAM caracterizar as mudanças rápidas do precursor gasoso devido à ampla distribuição do tempo de residência de mais de 100 s26,27. Embora alguns estudos recentes tenham melhorado a resolução temporal da oxidação do precursor orgânico ao encurtar o comprimento do OFR, a avaliação direcionada e paramétrica da produção de SOA sob condições transitórias de direção ainda não foi quantificada28,29.